談到【雨果的冒險】的選角，馬丁史柯西斯在尋找飾演各種豐富角色的人選時做出整體的決定：「我設定以英國演員為多數人選，試圖取得一種協調性，以英國腔的風味打造那種世界。」找到飾演雨果的男孩應該是最大的選角挑戰，他是這部電影的中心人物，多數的場面裡都有他，年紀約12或13歲。
馬丁史柯西斯回想地表示：「阿薩試讀了兩場戲，我立刻就能確定是他。在做出最後決定之前，我看了一部電影【穿條紋衣的男孩】，跟我合作過【神鬼無間】的女星薇拉法蜜嘉跟他一起演出，她跟我提到這個小演員並說他非常出色。」同樣地，阿薩巴特費爾德原本並不熟悉馬丁史柯西斯，不過他聽聞到這位導演的評價全是稱讚，他表示：「我知道他是誰，但我沒看過他的任何電影，因為那些電影大多是滿18歲才能看，不過我媽告訴我他是業界的佼佼者，所以當我得到這個角色時，大家都說：『不得了，他是最棒的導演！』於是我慢慢地開始瞭解到這可是件大事呢，因為他是最棒的導演！馬丁從來不會對我說：『快演。』他總是鼓勵我做出新嘗試並說：『試試這樣。』他是個完美主義者，隨時會做出細微的修正，真的很厲害。」
克蘿伊用「偽裝」法爭取到小女主角的角色 高喊馬丁是最酷的導演
為了爭取伊莎貝拉一角，新生代美國女演員克蘿伊摩蕾茲採取了「偽裝」策略。馬丁史柯西斯回想她試鏡時的情形：「我看了幾位英格蘭的年輕女演員，然後輪到克蘿伊進來，她操著一口英國腔，我以為她也是來自英格蘭，接著我們開始讓各個女演員跟阿薩對戲，為雨果和伊莎貝拉的角色讀稿，阿薩和克蘿伊在一起時看起來就是很搭，我們輪流讓其他女演員跟阿薩對戲，但是她們跟他在一起時的模樣就是不搭。阿薩和克蘿伊不只看起來很速配，聽起來也很速配，他們的互動好極了，而且他們的個性都很獨特，非常與眾不同。」克蘿伊摩蕾茲則回想地表示：「我因為這個角色跟馬丁史柯西斯第一次見面是在紐約，那其實也是我進入演藝圈以來第一次來到紐約，所以是很棒的機會和經驗，況且是要見馬丁史柯西斯這種傳奇性的大牌導演呢。我進去見到他，他很親切，告訴我許多故事，我心裡想：『天啊，他實在是超酷的人。』」
【雨果的冒險】描述一個機智又靈活的男孩展開一場令人嘆為觀止的冒險，他試圖解開他父親留給他的一個祕密，而這趟追尋之旅將會改變他和他身邊的所有人，並使他重新尋獲一個安全又溫暖的家。